混合基质膜中具CO2传递微环境和分级多孔结构MOF填充剂的设计调控
近日,yl7703永利官网魏忠教授、郭瑞丽教授团队在工程技术领域TOP期刊《Chemical Engineering Journal》(中科院一区,IF=13.273)上发表了题为“An MOF-tailored hierarchical porous microenvironment for CO2 as an efficient filler for mixed matrix membranes”的研究论文。(论文链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.135651)
合理选择无机填料和高分子基质是混合基质膜(MMMs)开发和应用的关键。金属有机框架(MOF)由于其多样性、可定制性和多孔结构,已被认为是制备MMMs分离CO2气体混合物的潜在填料。研究表明MOF材料在CO2分离方面的有效性是由MOF独特的物理结构和化学特性共同决定的。但是目前对MOF的骨架结构和孔隙化学环境同时进行明确和可控的定制设计仍是难点。
该团队报告了一种竞争诱导配位缺陷调控MOF分级孔结构及具CO2传递微环境的设计方法。与传统改性方法相比,该方法获得了具有微孔、介孔分级多孔结构和孔内可调化学微环境的稳定MOF,实现了填充剂选择性孔通道和作用位点之间的平衡。研究以四氟硼酸盐(Cu(BF4)2)作为功能位点和蚀刻剂,通过诱导-配位缺陷实现Al-MOF(Al(bpydc))的微孔与介孔的可控,形成了分级多孔结构,在Pebax基质中提供了多维扩散通道,增加了CO2的扩散。同时部分Cu2+与吡啶氮在骨架内配位,引入了CO2亲和位点(Cu2+和BF4-),实现了孔道内化学微环境的定制设计,提高了CO2的选择性。与纯Pebax相比,MMMs的CO2渗透率和选择性分别提高了92.90%和27.10%。这项工作为定制功能性MOF提供了一种新策略,为设计制备具有优异性能的MOF基气体分离膜提供新的思路。
该论文第一完成单位为yl7703永利官网和兵团化工绿色过程重点实验室,yl7703永利官网硕士生缑敏敏为第一作者,郭瑞丽教授和魏忠教授为通讯作者。
(通讯员:朱伟芳)